乾元元年（公元758年），李光弼又代郭子仪为朔方节度使，不久，又为天下兵马副元帅。
滑汴节度使许叔冀屡战不利，向史思明投降，唐军形势转恶。有人建议增益陕郡兵力，速保潼关。李光弼不同意，说：“两军相敌，尺寸之地必争。今弃五百里地而退守潼关，贼军益地，威势更强，不如移军河阳，北阻泽、潞，胜则出，败则守，表里相应。”同时，他又做出悉空洛阳城的决定，让全城官吏居民全部出城避寇，派军兵运送守城军备于其中。
史思明军队到偃师，李光弼全军赶赴河阳。双方在石桥相遇，时值黄昏，李光弼令军士持火炬慢慢行进，坚甲利矛，叛军忌惮李光弼威名，没有人马敢突前进犯。史思明军驻扎于白马寺，南不出百里，西不敢犯宫阙，只敢在河阳南筑月型城，挖战壕与唐军相持。十月，贼军攻城，李光弼指挥得当，斩千余人，生俘五千多人，叛军掉入河中又淹死好多。
南城方面，唐将李抱玉也使“诈降计”，忽然出兵击袭，又杀伤不少贼兵。唐将荔非元礼在羊马坡大破贼军。各路贼军虽溃败，毕竟是燕山锐卒，很快又整合在一起，劲兵三万，全力进攻北城，很有决一死战的气势。唐军城内兵少得可怜，全赖李光弼指挥得当，或给五百兵，或给三百铁骑，或给几十匹战马，又临阵重赏英勇之士，杀掉几个退兵败卒，使得唐军有必死之心，望旗而进，一举斩敌万余，生擒八千，俘获敌军大将三人。
战事正酣期间，还有一个小插曲。李光弼手下大将荔非元礼守羊马城。战事胶着之时，李光弼命令荔非元礼悉兵出战。贼将周挚指挥八道兵马，一边填平壕堑，一面疯狂进攻。荔非元礼乍开城门一冲，敌兵小却。毕竟贼兵人多势众，攻意正盛，荔非元礼认为此时不是派精骑突阵的时机，就摇旗令步兵回阵，示弱诱敌。李光弼大怒，派人召荔非元礼回帅营，想当众杀掉以明军法。荔非元礼对传令兵说：“我正在战斗中，来不及见主帅，请回禀一声，破贼后我马上去！”在栅后望着贼军越来越近，荔非元礼对手下将士说：“李公刚才派人召我，是以为我们刚才怯战，要斩我以示众。现在应该拼死一奋，战死有名，以免因无功而受戮于军营之内。”说完，荔非元礼下马持刀，身先士卒，瞋目冲前，身后将士感奋，左右砍刺，无不以一当十，斩杀数百敌人，势不可当。贼将周挚见势不妙，慌忙遁走。
南城的史思明仍不知北城军败，还在指挥叛兵猛攻。李光弼驱赶八千多俘虏临河“展览”，当众杀掉数十人恐吓敌军。剩下的俘虏大惧，纷纷跳入河中往南岸游，唐军刀砍箭射，几乎一个不剩全部报销。见此，史思明又率军败走。
每次大战前，李光弼都插一锋利短刀于靴中，有必死之心，对属下讲：“我位居三公，绝不会活着被贼军俘虏，誓死报效朝廷！”至此，见敌军退败，李光弼西向天子所居方向拜舞，“三军感动”，欢声震地。
唐肃宗上元元年（公元760年），唐廷又加封李光弼太尉、中书令。李光弼率军进围怀州。史思明率兵来救，再三为唐军所败。史思明扬言要渡黄河断绝唐军粮道。李光弼驻军野水渡一带平地，四周竖立木栅为营垒。白天时，李光弼率兵巡营。当晚，他率随从驰还大本营。
临行前，他留牙将雍希颢留守，嘱咐说：“贼将高晖、李日越都有万夫不当之勇，今夜史思明一定会派他们来此劫营。你留守此地，切勿与他们交兵。敌人如果投降，就和他们一起来见我。”听此一席话，李光弼属下都摸不着头脑，以为主帅操劳过度，语无伦次。
史思明听谍报说李光弼在野水渡，忙派人把李日越叫至面前，下死命令说：“李光弼驻守平地，你以五百重甲骑兵今夜进袭把他擒来。否则，别来见我！”
李日越得到命令后，乘夜急驰，进攻唐军营垒之前，他高声喝问：“李太尉在吗？”唐军守兵回答：“已经走了。”又问：“你们有多少兵在营中？”回答：“一千人左右。”又问：“谁为主将？”答：“雍希颢。”李日越顿时来个透心凉，良久，他对属下说：“今夜下死命令派我来擒获李光弼，现在冲进去，最多抓住个雍希颢，回营也会被处死！”于是李日越一箭未发，下马请降。雍希颢喜出望外，忙带领这位勇闻三军的敌将回营，受到李光弼热情接待，朝廷马上授以金吾大将军之职。史思明帐下大将高晖得知此讯，也带人归降唐军。
众将佩服之余，也很不解，就问李光弼，“您降附这两个敌军大将怎这么容易？”李光弼说：“史思明屡次攻城失败，就想与我军平地野战。他听说我当天扎营在外，觉得我正中其计，连夜派李日越来袭擒我，肯定下死命令给李日越。雍希颢无名之将，李日越抓他回去肯定不免一死。人情惧死，李日越不得不降；高晖勇斗名声一直在李日越之上，听说李日越获授大将军之号，他怎能不动心来降呢！”众人大悟。
唐朝诸军毕集怀州城下后，决开丹水倒灌入城。贼军顽抗，久攻不下。李光弼又使“地道战”，派人挖洞偷偷入城，得到敌军口令，潜上城楼，然后站在城墙上大呼，大开城门。唐军一涌而入，立克怀州，擒俘安太清等三位贼军大将。
对唐肃宗有拥立之功的大太监、观军容使鱼朝恩轻信史思明散布的假消息，认为贼军思乡厌战，想要李光弼等人立刻收复东都洛阳。李光弼帐下大将仆固怀恩也暗中嫉恨主帅之功，对鱼朝恩大加附合，数次上表说贼军可一举攻灭。李光弼对形势十分清醒，上奏说：“贼锋尚锐，请候时而动，不可轻进。”朝廷不听，派中使督战，催促进军。李光弼不得已，仓猝设阵于北邙山下。贼军一直窝火不能平地决战，倾军而来，拼死进攻。唐军大败，军资器械丧失无数。贼军乘胜又攻占申州、兴州等十三州。李光弼上书请罪，唐肃宗此时也知道不是他的过错，优诏不罪。不久，又下制李光弼掌管河南、淮南东西、山南东、荆南丘道节度行营事，出镇泗州。临行前，皇帝亲自赋诗送别。
危急关头，李光弼抱病出征，入保徐州。接着，他派军击败围攻宋州唐军的贼将史朝义，收复许州，俘获贼军大将二十多人。不久，李光弼又击擒在浙东造反的袁晁，平定整个浙东。宝应元年（公元762年），唐廷进封李光弼为临淮郡王。慑于李光弼的神威，一直拥军自固的唐朝方面大将田神功、来、尚衡、殷仲卿等人相继入朝复命，乖乖听从朝廷调遣。
大功如此，李光弼仍有岌岌可危之感。
大太监鱼朝恩和程远振都对李光弼嫉恨得要死，天天想方设法背后进行中伤。唐代宗广德元年（公元763年），吐蕃入寇，兵锋直指都城，唐代宗逃往陕郡。皇帝下诏，命李光弼赴行在来援。由于害怕鱼朝恩等人趁机杀害，李光弼一直迁延行期，不敢面君。
昔日闻命赴难的大将军，现在整日为一两个没有男根的大太监吓得六神无主。而且，由于他威权渐失，不听朝命，属下将领田神功等人也慢慢不听调遣。愧耻成疾，李光弼一病不起。身边将吏向弥留中的大将军问以身后事，李光弼感叹道：“我一直为朝廷效命军前，家有老母不能奉养，未尽孝子之职，还有什么可说呢！”只是下令把自己获赐的金帛分给帐下诸将。很快，李光弼病死营中，年五十七岁。唐廷予以国葬之礼，谥武穆。
后世史家对李光弼评价甚高，认为他完全可以与孙膑、吴起、白起、韩信这样的古代良将相比肩，且品德方面，更胜一筹。殊不料，李大将军晚年为太监所谋，困于口舌，不能自明，千方百计想保全性命，最终令自己处于更加危险的境地。惊惧成疾，竟以忧死，正是“工于料人而拙于谋己”，令后人叹惋。古人谥法也非常有讲究。李光弼被谥为武穆，武者，刚强直理、克定祸乱；穆者通缪，布德执义、中情见貌。然而，穆还有另一种谥法：武功未成曰穆。宋代岳飞，后来也被追谥为武穆。